Die Methode heißt Dichtefunktionaltheorie oder DFT. Es wird in Physik, Chemie und Materialwissenschaften verwendet, um die elektronische Struktur von Vielteilchensystemen wie Atomen und Molekülen zu untersuchen. DFT ist ein leistungsfähiges Werkzeug zur Durchführung von Ab-initio-Berechnungen von Materialien durch vereinfachte Behandlung der Elektronenwechselwirkungen. Die DFT ist jedoch anfällig für unerwünschte Wechselwirkungen des Elektrons mit sich selbst – was Physiker als „Selbstwechselwirkungsproblem“ bezeichnen, was zu einer falschen Beschreibung von Polaronen führt, die oft destabilisiert sind.
Physiker bei EPFL haben einen neuen Ansatz zur Lösung eines großen Mangels einer etablierten Theorie entwickelt, mit der Physiker die Wechselwirkungen von Elektronen in Materialien untersuchen. Sie haben eine theoretische Formulierung für die Wechselwirkung von Elektronen mit sich selbst eingeführt, die das Problem der Polaron-Lokalisierung in der Dichtefunktionaltheorie löst.
Mit einfachen Worten, die Formulierung könnte das seit langem bestehende Problem der Elektronen-Selbstwechselwirkung beim Studieren lösen Polaronen – Quasiteilchen, die durch Elektron-Phonon-Wechselwirkungen in Materialien entstehen.
Dass die Quantenmechanik Teilchen und Wellen darstellen kann, ist eine ihrer vielen Besonderheiten. Das Photon, ein lichtverwandtes Teilchen, ist ein typisches Beispiel.
Elektronen können als Wellen wahrgenommen werden, die sich in geordneten Strukturen, sogenannten Kristallen, über das gesamte System ausbreiten, was ein sehr harmonisches Bild zeichnet. Ionen werden periodisch im Raum organisiert, wenn Elektronen den Kristall passieren. Wenn dem Kristall ein Elektron hinzugefügt wird, könnte seine negative Ladung die Ionen um ihn herum dazu bringen, sich von ihrer Gleichgewichtsposition zu entfernen. Ein neues Teilchen namens Polaron würde aufgrund der Elektronenladung entstehen, die sich im Raum lokalisiert und mit den umgebenden strukturellen Verzerrungen oder „Gittern“ des Kristalls koppelt.
Stefano Falletta an der School of Basic Sciences der EPFL sagte"Technisch gesehen ist ein Polaron ein Quasiteilchen, das aus einem Elektron besteht, das von seinen selbstinduzierten Phononen „angezogen“ wird und die quantisierten Schwingungen des Kristalls darstellt. Die Stabilität von Polaronen ergibt sich aus einem Wettbewerb zwischen zwei Energiebeiträgen: dem Gewinn aufgrund der Ladungslokalisierung und den Kosten aufgrund von Gitterverzerrungen. Wenn sich das Polaron destabilisiert, delokalisiert sich das zusätzliche Elektron über das gesamte System, während die Ionen ihre Gleichgewichtspositionen wiederherstellen.“
„Unsere neue Methode ermöglicht den Zugang zu genauen Polaron-Stabilitäten innerhalb eines recheneffizienten Schemas. Unsere Studie ebnet den Weg zu beispiellosen Berechnungen von Polaronen in großen Systemen, in systematischen Studien mit großen Materialmengen oder in der Moleküldynamik, die sich über lange Zeiträume entwickelt.“
Journal Referenz:
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Vielkörper-Selbstinteraktion und Polaronen. Physik. Rev. Lett. 129, 126401, 14. September 2022. DOI: 10.1103 / PhysRevLett.129.126401
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Polaronen frei von Vielteilchen-Selbstwechselwirkung in der Dichtefunktionaltheorie. Phys. Rev. B. 106, 125119, 14. September 2022. DOI: 10.1103/PhysRevB.106.125119
