A módszert sűrűségfunkcionális elméletnek vagy DFT-nek nevezik. A fizikában, a kémiában és az anyagtudományban használják számos testből álló rendszerek, például atomok és molekulák elektronszerkezetének tanulmányozására. A DFT egy hatékony eszköz az anyagok ab-initio számításainak elvégzésére az elektronkölcsönhatások egyszerűsített kezelésével. A DFT azonban érzékeny az elektron és önmagával való hamis kölcsönhatásra – amit a fizikusok „önkölcsönhatási problémának” neveznek, ami a polaronok helytelen leírásához vezet, amelyek gyakran destabilizálódnak.
Fizikusok at EPFL új megközelítést dolgoztak ki egy jól bevált elmélet egyik fő hiányosságának megoldására, amelyet a fizikusok az anyagokban lévő elektronok kölcsönhatásának tanulmányozására használnak. Bevezettek egy elméleti megfogalmazást az elektron-önkölcsönhatásra, amely megoldja a polaronok lokalizációjának problémáját a sűrűségfunkcionális elméletben.
Egyszerűen fogalmazva, a megfogalmazás megoldhatja az elektronok önkölcsönhatásának régóta fennálló problémáját a tanulmányozás során polaronok – anyagokban lévő elektron-fonon kölcsönhatások során keletkező kvázirészecskék.
Az a tény, hogy a kvantummechanika képes részecskéket és hullámokat ábrázolni, az egyik a számos sajátossága közül. A foton, egy fénnyel kapcsolatos részecske, egy tipikus példa.
Az elektronok hullámokként érzékelhetők, amelyek az egész rendszerben rendezett, kristályoknak nevezett struktúrákban terjednek, ami nagyon harmonikus képet fest. Az ionok periodikusan szerveződnek a térben, ahogy az elektronok áthaladnak a kristályon. Ha elektront adunk a kristályhoz, annak negatív töltése a körülötte lévő ionokat elmozdíthatja egyensúlyi helyzetükből. Egy új részecske, az úgynevezett polaron jön létre az elektrontöltésnek köszönhetően, amely a térben lokalizálódik, és kapcsolódik a kristályt körülvevő szerkezeti torzulásokhoz vagy „rácsokhoz”.
Stefano Falletta az EPFL Alaptudományi Iskolában mondott, "Technikailag a polaron egy kvázirészecske, amely egy elektronból áll, amelyet önindukált fononjai „öltöztetek fel”, és amelyek a kristály kvantált rezgéseit képviselik. A polaronok stabilitása két energia-hozzájárulás versenyéből adódik: a töltés lokalizációjából adódó nyereség és a rácstorzulások miatti költség. Amikor a polaron destabilizálódik, az extra elektron delokalizálódik az egész rendszerre, míg az ionok visszaállítják egyensúlyi helyzetüket.
„Új módszerünk pontos polaronstabilitáshoz ad hozzáférést egy számításilag hatékony sémán belül. Tanulmányunk megnyitja az utat a polaronok példátlan számításaihoz nagy rendszerekben, szisztematikus vizsgálatokban, amelyek nagy halmazokat tartalmaznak, vagy hosszú időn keresztül fejlődő molekuláris dinamikát.
Journal Reference:
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Soktestű önkölcsönhatás és polaronok. Phys. Rev. Lett. 129, 126401, 14. szeptember 2022. DOI: 10.1103/PhysRevLett.129.126401
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Polaronok, amelyek mentesek a sok test önkölcsönhatásától a sűrűségfunkcionális elméletben. Phys. Rev. B 106, 125119, 14. szeptember 2022. DOI: 10.1103/PhysRevB.106.125119
