L’or monocristallin rapproche les appareils électroniques de la limite d’efficacité – Physics World

L’or monocristallin rapproche les appareils électroniques de la limite d’efficacité – Physics World

Rendu 3D d'un flocon hexagonal d'or monocristallin avec des lignes rouges représentant des faisceaux laser qui le traversent
Tout ce qui brille : la spectroscopie laser d’échantillons d’or monocristallin et polycristallin a révélé que les électrons du premier restent « chauds » beaucoup plus longtemps. (Autorisation : Megan Grace-Hughes, King's College de Londres)

L'or est depuis longtemps un moyen populaire pour améliorer la photosensibilité des appareils électroniques tels que les biocapteurs, les systèmes d'imagerie, les récupérateurs d'énergie et les processeurs d'informations. Jusqu'à présent, l'or utilisé était polycristallin, mais au cours des dernières années, divers groupes de recherche ont mis au point des techniques de production d'or monocristallin.

Des chercheurs dirigés par Anatoly Zayats au King's College de Londres, Royaume-Uni et Giulia Tagliabue à l'École Polytechnique Fédérale de Lausanne en Suisse sont signale maintenant que les électrons de ces nouveaux films d'or monocristallins se comportent de manière significativement différente des électrons de l'or polycristallin. "Nous avons eu des surprises auxquelles nous ne nous attendions pas", raconte Zayats. Monde de la physique. Ces différences, ajoute-t-il, pourraient apporter des avantages significatifs aux applications.

Aspects pratiques plasmoniques

L'or constitue un photosensibilisateur utile car il favorise une réponse résonante dans laquelle le champ électromagnétique oscillant de la lumière incidente fait bouger les électrons collectivement. Ce mouvement collectif est appelé plasmon et, à mesure que l'oscillation se déphase, l'énergie du plasmon est transmise aux électrons et aux trous chargés positivement dans l'or. Grâce à ce transfert d'énergie, les électrons développent une température effective bien supérieure à la température d'équilibre du matériau. Ce sont ces électrons « chauds » qui sont si utiles pour initier des réactions chimiques, signaler la détection de photons, stocker de l’énergie, etc. Le principal défi est de les extraire avant qu’ils ne perdent leur énergie.

La plupart des films d'or sont produits par pulvérisation cathodique du matériau sur un substrat, produisant ainsi des microstructures polycristallines. Bien que les processus chimiques nécessaires à la production de l’or monocristallin soient connus depuis un certain temps, Zayats souligne qu’« il n’y a rien de gratuit dans ce monde » et que les compromis sont difficiles. Notamment, pour les couches d'or monocristallin de moins de 100 nm d'épaisseur, les dimensions latérales maximales ne sont que de quelques micromètres, ce qui restreint les applications.

Cependant, au cours des dernières années, les processus chimiques se sont améliorés à tel point que des microflacons s'étendant sur des centaines de micromètres et ayant une épaisseur inférieure à 20 nm sont possibles. Ces améliorations ont incité Zayats et ses collaborateurs à explorer les avantages qu'elles pourraient présenter pour les applications plasmoniques.

Double coup dur

Pour étudier les avantages possibles des microflacons d'or monocristallins, Zayats et ses collègues ont comparé les versions polycristallines et monocristallines en utilisant des impulsions de pompe et de sonde espacées de seulement quelques femtosecondes. Ces impulsions leur ont permis de surveiller les processus de désintégration ultrarapides des électrons chauds. Ils ont constaté que les électrons restaient chauds beaucoup plus longtemps dans les flocons monocristallins, alors que dans les flocons polycristallins, la présence de joints de grains entraînait une plus grande diffusion des électrons et une plus grande perte d’énergie.

Les chercheurs ont également découvert qu’ils pouvaient extraire les électrons chauds de l’or monocristallin de manière beaucoup plus efficace. Étant donné que l'angle de réflexion interne totale d'un électron incident sur une surface en or est petit, la surface de l'or polycristallin est délibérément rendue rugueuse pour augmenter les chances qu'un électron frappe la surface selon un angle qui lui permet de s'échapper et d'être extrait. En revanche, la surface de l’or monocristallin était atomiquement lisse, mais l’efficacité de l’extraction électronique était proche de la limite théorique de 9 %. Les chercheurs attribuent cela à la durée de vie plus longue des électrons chauds, ce qui signifie que les électrons ont tellement plus de rencontres avec la surface dans un état hautement énergétique qu'ils finiront par s'échapper.

En revanche, Zayats note que les films polycristallins subissent un double coup. "L'énergie des électrons est plus faible et l'efficacité de l'extraction est moindre", dit-il. Lorsqu'ils ont commencé leurs expériences pour comparer les flocons polycristallins et monocristallins, ajoute-t-il, il n'était pas du tout sûr que ces effets seraient aussi frappants. En effet, certains membres de l’équipe se sont interrogés sur l’intérêt de mener ces expériences.

Différences fondamentales

L’étude a également révélé des différences plus nuancées. Par exemple, les chercheurs ont pu détecter les effets de la distribution évanescente des électrons qui brouillent les interfaces des matériaux, supprimant ainsi les frontières nettes qui apparaissent dans de simples modèles de « jouets ». Ces électrons évanescents interagissent avec les phonons – vibrations du réseau – dans le matériau du substrat adjacent. Pour les films d’or plus fins, ces électrons évanescents représentent une plus grande proportion des électrons du film d’or, de sorte que les électrons perdent globalement leur énergie plus rapidement. Cependant, l'inverse est le cas lorsque la puissance du laser d'excitation augmente car ils sont plus chauds et nécessitent plus de coups avec les phonons pour se refroidir.

Les résultats ont également indiqué un changement dans la structure de la bande dû aux électrons chauds à durée de vie plus longue. Bien que la théorie suggère que des interactions mutuelles entre les électrons chauds et entre les électrons chauds et les atomes du réseau pourraient conduire à cet effet, il n'était pas clair que cela serait perceptible aux énergies laser modérées de l'étude. "Vous pouvez imaginer que si vous avez des pouvoirs élevés, vous commencez à fondre", explique Zayats. "L'observer à ces faibles puissances d'excitation, c'était intéressant."

Pan Wang, un ingénieur en optique de l'Université du Zhejiang qui n'a pas été directement impliqué dans l'étude, la qualifie de « vraiment impressionnante ». "Ces résultats sont d'une grande importance pour une compréhension fondamentale plus approfondie de la dynamique des porteurs hors équilibre dans les métaux monocristallins et fournissent des lignes directrices utiles pour la conception de dispositifs à porteurs chauds hautes performances", explique-t-il. Monde de la physique. Faisant référence à des travaux récents montrant que de tels films peuvent être rendus encore plus minces, il ajoute qu'il serait également « très intéressant » d'étudier la dynamique des porteurs ultrarapides dans l'or monocristallin d'une épaisseur nanométrique.

Les résultats apparaissent dans Communications Nature.

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