핵폐기물에 대한 유리 솔루션

파라오 투탕카멘의 황금 죽음의 가면은 세계에서 가장 유명한 역사적 유물 중 하나입니다. 젊은 왕의 빛나는 얼굴은 기원전 1325년경으로 거슬러 올라가며 때때로 청금석으로 묘사되는 파란색 스트립이 특징입니다. 그러나 고대 이집트에서 선호되었던 준보석이라기보다 눈에 띄는 장식은 사실 유색 유리입니다.

왕족의 가치가 있다고 여겨지는 탐내고 높이 평가되는 재료인 유리는 한때 투탕카멘보다 더 멀리 거슬러 올라가는 고대 유리의 예와 함께 보석과 동등하게 여겨졌습니다. 실제로 고고학자와 과학자들이 발굴하고 분석한 샘플을 통해 유리 생산이 어떻게 그리고 어디서 시작되었는지 더 잘 이해할 수 있게 되었습니다. 그러나 놀랍게도 고대 유리는 핵폐기물을 안전하게 저장하는 방법을 찾는 다른 과학자 그룹에 의해 연구되고 있습니다.

내년에 미국은 현재 177개의 지하 저장 탱크에 보관되어 있는 기존 핵폐기물의 일부를 유리화하기 시작할 것입니다. 핸포드 사이트, 제1970차 세계 대전과 냉전 기간 동안 핵무기용 플루토늄을 생산했던 워싱턴 주의 해체된 시설. 그러나 핵폐기물을 유리로 변환하거나 유리화하는 아이디어는 XNUMX년대로 거슬러 올라가 방사성 원소를 잠그고 누출을 방지하는 방법으로 개발되었습니다.

핵폐기물은 일반적으로 방사능에 따라 저준위, 중준위, 고준위로 분류됩니다. 일부 국가에서는 저준위 및 중준위 폐기물을 유리화하는 반면, 이 방법은 원자로 노심에서 생성되는 반감기가 긴 초우란 원소와 핵분열 생성물을 포함하는 고준위 액체 폐기물을 고정화하는 데 주로 사용됩니다. 이러한 유형의 폐기물은 자체 및 주변 환경을 모두 상당히 가열할 만큼 충분히 방사성이기 때문에 적극적인 냉각 및 차폐가 필요합니다.

유리화 공정 전에 액체 폐기물을 건조(또는 소성)하여 분말을 형성합니다. 그런 다음 이것은 거대한 제련소의 용융 유리에 통합되고 스테인리스 스틸 용기에 부어집니다. 혼합물이 냉각되고 단단한 유리가 형성되면 용기를 용접하여 밀봉하고 보관할 준비를 합니다. 이는 오늘날 깊은 지하 시설에서 이루어집니다. 그러나 유리는 장벽을 제공할 뿐만 아니라 클레어 소프, 연구원 셰필드 대학, 영국, 유리화된 핵폐기물의 내구성을 연구하고 있습니다. “그것보다 낫습니다. 쓰레기는 유리의 일부가 됩니다.”

유리는 단지 장벽을 제공하지 않습니다. 그것보다 낫다. 폐기물은 유리의 일부가 됩니다.

영국 셰필드대학교 클레어 소프

그러나 이 안경의 장기적인 안정성에 대해 항상 물음표가 있었습니다. 다시 말해서, 이러한 물질이 수천 년 동안 고정되어 있을 것인지 어떻게 알 수 있습니까? 이러한 질문을 더 잘 이해하기 위해 핵폐기물 연구자들은 고고학자, 박물관 큐레이터 및 지질학자와 협력하여 유리화된 핵폐기물이 시간에 따라 어떻게 변할지 이해하는 데 도움이 될 수 있는 유리 유사체를 식별하고 있습니다.

성분 스위트 스팟

가장 안정적인 유리는 순수한 이산화규소(SiO₂), 그러나 다양한 첨가제 – 탄산나트륨(Na₂CO₃), 삼산화붕소(B₂O₃) 및 산화알루미늄(Al₂O₃) – 종종 점도 및 융점과 같은 유리의 특성을 변경하기 위해 통합됩니다. 예를 들어, 붕규산 유리(B 함유₂O₃) 열팽창 계수가 매우 낮기 때문에 극한의 온도에서도 깨지지 않습니다. "영국과 미국과 프랑스를 포함한 기타 국가에서는 폐기물을 저장하기 전에 붕규산 유리로 유리화하는 방법을 선택했습니다."라고 Thorpe가 설명합니다.

첨가제나 핵폐기물과 같은 요소가 포함되면 네트워크 형성자 또는 수정자로서 유리 구조의 일부가 됩니다(그림 1). 네트워크 형성 이온은 실리콘을 대체하는 역할을 하여 고도로 가교된 화학적으로 결합된 네트워크의 필수적인 부분이 됩니다(예: 붕소와 알루미늄이 이에 해당합니다). 한편, 개질제는 산소 원자와 느슨하게 결합하고 "비 가교" 산소(나트륨, 칼륨 및 칼슘이 이러한 방식으로 통합됨)를 유발하여 산소와 유리 형성 요소 사이의 결합을 차단합니다. 후자는 재료의 전반적인 결합을 약하게 하여 전체 유리의 융점, 표면 장력 및 점도를 감소시킬 수 있습니다.

"매우 내구성 있는 유리를 형성하기 위해 적절한 양의 [폐기물 첨가제]를 얻는 특정 스위트 스팟이 있습니다."라고 설명합니다. 캐롤린 피어스 인사말 퍼시픽 노스 웨스트 국립 연구소 폐기물 형태의 방사성 핵종 안정성의 동역학을 연구하고 있는 미국에서. "너무 많이 첨가하면 시스템을 밀어 결정상을 형성하기 시작하여 문제가 됩니다. 다상 유리가 있기 때문에 균일한 단상 유리만큼 내구성이 떨어지기 때문입니다."

Pearce는 Hanford의 폐기물이 "어떤 형태로든 주기율표의 거의 모든 요소"를 포함하고 있으며 액체, 슬러지 또는 소금 케이크로 저장되기 때문에 가장 안정적인 유리 조성을 예측하기가 더 어렵다고 말합니다. “추가될 유리 형성 요소를 설계하는 데 들어가는 많은 모델링이 있습니다. 그들은 시설에 들어가기 위해 대기 중인 스테이징 탱크에 있는 것을 특성화한 다음 해당 화학 물질을 기반으로 유리의 구성을 설계할 것입니다.”

핵폐기물에 유리화를 사용하는 것은 화성 유리, fulgurites("화석화된 번개"라고도 함) 및 운석의 유리와 같이 수천 년 동안 사용되어 온 천연 유리의 안정성에 의해 뒷받침됩니다. "이론적으로는 방사성 원소가 유리 자체가 녹는 속도로 방출되어야 하며, 수백만 년 전에 만들어진 화산 유리가 오늘날에도 여전히 놓여 있는 것을 볼 수 있기 때문에 유리가 내구성이 높다는 것을 알고 있습니다."라고 Thorpe는 말합니다. 그러나 유리화된 폐기물이 방사성 폐기물이 완전히 붕괴하는 데 필요한 60,000에서 수백만 년 동안 생존할 것이라는 것을 증명하는 것은 쉽지 않습니다. 예를 들어, 요오드-129는 15만 년 이상의 반감기를 가지고 있습니다.

유리가 물이나 수증기와 접촉하면 매우 천천히 열화되기 시작합니다. 첫째, 알칼리 금속(나트륨 또는 칼륨)이 침출됩니다. 그런 다음 유리 네트워크가 분해되기 시작하여 규산염(또한 붕규산염 유리의 경우 붕산염)을 방출하여 유리 표면에 무정형 겔 층을 형성합니다. 이것은 시간이 지남에 따라 밀도가 높아져 XNUMX차 결정화된 상을 포함할 수 있는 외부 "패시베이션" 층을 생성합니다. 이는 벌크 유리에서 방출된 재료의 표면 재결정화에서 형성되는 화합물입니다. 이 시점에서 추가 부식은 이 코팅을 통해 이동하는 요소의 능력에 의해 제한됩니다.

그러나 조건이 변경되거나 특정 광물 종이 존재하는 경우 보호막도 무너질 수 있습니다. Thorpe는 "연구에서 속도 재개라고 하는 것과 관련될 수 있는 우려 요소를 강조했습니다. 여기서 일부 2차 광물 침전물, 특히 철 및 마그네슘 제올라이트는 유리 용해 속도가 빨라지는 것과 관련이 있습니다."라고 설명합니다(그림 XNUMX).

Thorpe와 Pearce가 이러한 메커니즘을 이해하기 위해 사용하는 방법 중 하나는 새로 형성된 유리의 가속 테스트입니다. "실험실에서 반응 속도를 높이기 위해 유리를 [평탄화]하여 표면적을 늘리고 일반적으로 최대 90°C까지 온도를 높입니다."라고 Thorpe는 말합니다. "이것은 안경의 등급을 매기는 데 정말 효과적입니다. 즉, 이 안경이 이 안경보다 더 내구성이 있다고 말하지만 복잡한 자연 환경에서 실제 용해율을 결정하는 데에는 적합하지 않습니다."

대신 연구자들은 이미 존재하는 아날로그 안경으로 눈을 돌렸습니다. “붕규산 유리는 약 100년 동안만 사용되었습니다. 장기적으로 어떻게 행동하는지에 대한 일부 데이터가 있지만 방사성 폐기물 저장에 대해 생각하는 데 필요한 종류의 시간 척도에 대한 데이터는 없습니다.”라고 Thorpe가 말했습니다. 천연 유리는 일반적으로 핵폐기물 유리에서 발견되고 특성에 영향을 미치는 알칼리 원소가 낮은 경향이 있기 때문에 항상 적절한 비교는 아닙니다. 따라서 다른 옵션은 고고학 유리였습니다. 그들의 구성은 폐유리와 동일하지 않지만 다양한 요소를 포함합니다. Pearce는 "이러한 다른 화학 물질을 사용하는 것만으로도 이것이 변경 측면에서 수행하는 역할을 볼 수 있게 해줍니다."라고 말합니다.

과거의 유리

유리를 만드는 방법을 발견하기 전에 인간은 자연 유리를 강도와 아름다움 모두에 사용했습니다. 한 가지 예는 투탕카멘의 무덤에서 발견된 가슴 또는 브로치입니다. 미라의 가슴에 안치된 이 상자에는 최소 3300년 전에 풍뎅이 모양을 한 옅은 노란색 천연 유리 조각이 들어 있습니다. 이 유리는 리비아 사막에서 유래했으며 최근 연구에서는 29만년 전 운석 충돌로 인해 형성된 것으로 보고 있습니다. 과학자들은 유리 내부에 규산지르코늄 결정이 존재하기 때문에 이러한 결론에 도달했습니다.지질학 47 609).

"정기적으로 유리의 최초 생산은 기원전 1600년경입니다."라고 말합니다. 앤드류 쇼트랜드, 고고학 과학자 Cranfield University 영국에서. “가장 장엄한 유리 제품은 의심할 여지 없이 카이로[박물관] 카탈로그에 있는 투탕카멘의 죽음의 가면입니다.”

지난 세기 동안 고고학자들은 유리가 처음 대규모로 제조된 지역에 대해 의견이 달랐으며 북부 시리아와 이집트가 모두 주요 후보였습니다. Shortland는 "현재로서는 너무 가까이 다가왔다고 말하고 싶습니다."라고 말합니다. 발굴된 유리는 소다석회 규산염 유리로 우리가 여전히 창문에 사용하는 유리와 크게 다르지 않습니다. 이들은 소다(Na₂CO₃), 녹는점을 도달 가능한 제련 온도로 낮추는 석회(CaCO₃) 유리를 더 단단하고 화학적으로 더 내구성 있게 만듭니다. "이 초기 유리의 실리카는 분쇄된 석영에서 나옵니다. 이는 매우 깨끗하고 철, 티타늄 및 유리를 착색하는 기타 물질이 매우 적기 때문에 사용되었습니다."

유리 부식 문제는 새로 발굴되거나 박물관에 보관될 때 유리를 안정화하려는 고고학 보존 담당자에게 친숙합니다. "분명히 습기는 유리에 최악의 요소입니다."라고 말합니다. 두이구 차무르쿠올루, 수석 개체 관리사 대영 박물관 (British Museum) 런던에서. "잘 관리하지 않으면 습기가 유리를 공격하고 녹이기 시작합니다." Çamurcuoğlu는 다른 이온, 특히 알칼리 이온이 부식에 의해 제거되기 때문에 아름다운 무지개 빛깔의 표면 고고학 유리 디스플레이가 종종 거의 90% 규산염으로 구성되어 있다고 설명합니다.

고고학적 유사체

유리화된 핵폐기물의 유사체로 고고학 유리를 사용하는 열쇠는 물체가 경험한 환경 조건에 대한 좋은 지식을 갖는 것입니다. 문제는 유리가 오래될수록 더 단단해집니다. "200년 된 것이 실제로는 더 유용할 수 있습니다."라고 Thorpe가 설명합니다. "전체 기후 기록을 정확히 찾아낼 수 있기 때문입니다." 고고 학적 샘플을 유리화 폐기물과 비교함으로써 Thorpe와 동료들은 가속 고온 테스트에서보고있는 메커니즘 중 일부를 검증 할 수있어 유사한 프로세스와 미네랄 형성이 있는지 여부와 그들이 가진 것이 없음을 확인할 수 있습니다. 간과했다.

Shortland의 경험에 따르면 정확한 지역 환경 조건은 유리의 생존 기간에 큰 차이를 만들 수 있습니다. 그는 원래 1930년대에 발굴된 이라크의 Kirkuk 근처에 있는 후기 청동기 시대 도시 Nuzi에서 유리를 분석하기 위해 주사 전자 현미경을 사용했던 것을 기억합니다. "우리는 일부 유리가 완벽하게 보존되고 아름다운 색상을 띠고 견고하다는 것을 알았습니다. 반면 다른 유리는 풍화되어 완전히 사라졌습니다." 그러나 그는 샘플이 종종 가까운 방의 같은 집에서 발견되었다고 설명합니다. "우리는 미시 환경을 다루고 있었습니다." (고고학 60 764).

물론, Nuzi나 다른 곳에서 발견된 일종의 유리 인공물은 핵폐기물 과학자들에게 실험용으로 주기에는 너무 귀중하지만, 이용 가능한 고고학적 유리의 덜 희귀한 조각이 많이 있습니다. Thorpe는 철을 제련하는 동안 형성된 규산염-유리 폐기물인 슬래그와 같은 유용한 유사체를 제공할 수 있는 잘 특성화된 여러 고고학 유적지를 조사하고 있습니다. 슬래그 블록은 1811년경에 건설된 영국 콘월의 Hayle 타운 내에 있는 Black Bridge 주조 공장의 벽에 통합되었습니다.화학 걸. 413 28). "그들은 유리화될 때 일부 플루토늄 오염 물질과 상당히 유사합니다."라고 그녀는 설명합니다. "당신은 그들이 250년 동안 앉아 있었던 공기나 강어귀에 노출되었다는 것을 확신할 수 있습니다." 그녀는 또한 265년 된 유리 주괴를 조사했습니다. 앨비언 200년 전으로 거슬러 올라가는 수온과 염분에 대한 포괄적인 기록이 있는 영국 마게이트 해안에서 난파선.

Thorpe와 다른 사람들도 유리 안정성에 대한 금속의 영향을 고려하고 있습니다. “우리는 [유리화된 폐기물을 담는] 용기 때문에 철의 역할에 매우 관심이 있습니다. 천연 유사 사이트에서는 유리가 토양에 있거나 슬래그의 경우 철이 풍부한 물질로 둘러싸여 있기 때문에 존재합니다.” 문제는 유리 또는 주변에서 침출되는 양이온인 철 이온이 유리의 표면 겔 층에서 음전하를 띤 규산염을 제거한다는 것입니다. 이것은 규산철 광물을 침전시켜 잠재적으로 부동태화 층을 교란시키고 속도 재개를 촉발합니다. 이 효과는 여러 실험실 연구(환경. 공상 과학 테크 놀. 47 750) 그러나 Thorpe는 열역학이 가속 테스트와 매우 다르기 때문에 저온에서 현장에서 발생하는 것을 보고 싶어합니다. 지금까지 그들은 이것이 유리화된 핵폐기물에서 발생한다는 증거가 없으며 철이 있든 없든 이 유리가 매우 내구성이 있다고 확신합니다. 그러나 부식이 발생하는 속도에 영향을 미칠 수 있는 프로세스를 이해하는 것은 여전히 ​​중요합니다.

생물학적 도전

Pearce와 동료들이 연구해온 아날로그 유리는 약 1500년 전에 점거되었던 스웨덴의 Broborg pre-Viking 언덕 요새에서 나온 것입니다. 그것은 Pearce가 부지의 우발적이거나 폭력적인 파괴의 결과가 아니라 의도적으로 건설되었다고 생각하는 유리화된 벽을 포함합니다. 화강암 벽은 규산염 광물을 많이 함유한 각섬석 암석을 녹여 강화하여 화강암 바위를 둘러싸는 유리질의 모르타르를 형성했습니다. "우리는 1500년 전으로 거슬러 올라가는 스웨덴의 기록을 통해 유리가 노출된 온도와 강우량 측면에서 유리에 무슨 일이 일어났는지 정확히 알고 있습니다."라고 Pearce는 말합니다.

Broborg 유리를 연구하기 위해 전자 현미경을 사용하여 연구자들은 박테리아, 곰팡이 및 이끼로 덮인 환경에 노출된 표면을 발견하고 놀랐습니다. Pearce의 팀은 현재 이러한 생물학적 활동이 유리의 안정성에 미치는 영향을 이해하려고 노력하고 있습니다. 이 사이트에는 여러 다른 유리 조성이 포함되어 있으며 더 많은 철을 함유한 샘플이 미생물 군집의 더 많은 증거(철을 대사할 수 있는 더 많은 유기체로 인한 것일 수 있음)와 구멍과 같은 물리적 손상의 더 많은 증거를 보여주었다는 것을 발견했습니다.

특정 유기체가 이러한 가혹한 조건에서 번성할 수 있고 물질에서 요소를 추출할 수도 있는 것처럼 보이지만 Pearce는 생물막이 보호 층을 제공할 수도 있다고 설명합니다. "박테리아는 모든 살아있는 유기체가 항상성에 관여하기 때문에 상대적으로 변하지 않는 조건에서 살기를 좋아하므로 pH와 주변 수분 함량을 조절하려고 합니다." 그녀의 팀은 현재 생물막이 어떤 역할을 하고 그것이 유리 구성과 어떤 관련이 있는지 확인하려고 노력하고 있습니다(npj 재료 저하 5 61).

가장 안정적인 핵폐기물 유리를 만들려는 사람들이 직면한 주요 문제는 수명입니다. 그러나 악화되고 있는 유리를 안정화시키려는 고고학자들에게 더 시급한 과제는 습기를 제거하여 유리가 깨지거나 부서지는 것을 막는 것입니다. 고고학 유리는 무지개 빛깔의 부식층 위에 적용된 아크릴 수지로 통합될 수 있습니다. "이것은 실제로 유리 자체의 [일부]이므로 보호해야 합니다."라고 Çamurcuoğlu는 말합니다.

우리가 유리를 얼마나 오랫동안 사용해 왔지만 구조와 구성이 안정성에 어떤 영향을 미치는지 완전히 이해하려면 아직 갈 길이 멉니다. “우리가 아직까지도 그 조성으로 유리의 녹는 온도를 완전히 정확하게 추측할 수 없다는 사실이 놀랍습니다. 아주 적은 양의 추가 요소가 큰 효과를 줄 수 있습니다. 실제로는 약간 어두운 예술입니다.”라고 Thorpe는 설명합니다.

Sheffield에서 그녀의 작업은 계속될 것이며, 50년 넘게 운영되어 온 일부 프로젝트가 그녀에게 전해졌습니다. 예를 들어, 영국 더비셔의 Ballidon Quarry는 세계에서 가장 오래 지속되는 "유리 매장" 실험 중 하나를 개최합니다. 목표는 시멘트로 포장된 폐기물과 함께 유리화된 핵폐기물이 겪을 알칼리성 조건에서 고고학 유리의 분해를 테스트하는 것입니다.J. 유리 스터드. 14 149). 이 실험은 500년 동안 계속될 예정입니다. 대학 자체가 그 기간 동안 지속될 것인지는 두고 볼 일이지만 그들이 우리를 보호하기 위해 노력하는 핵폐기물에 관해서는 확실히 지속될 것입니다.

포스트 핵폐기물에 대한 유리 솔루션 첫 번째 등장 물리 세계.

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• 출처: https://physicsworld.com/a/a-glassy-solution-to-nuclear-waste/