De methode heet dichtheidsfunctionaaltheorie of DFT. Het wordt gebruikt in de natuurkunde, scheikunde en materiaalkunde om de elektronische structuur van veellichamensystemen zoals atomen en moleculen te bestuderen. DFT is een krachtig hulpmiddel voor het uitvoeren van ab-initio berekeningen van materialen door vereenvoudigde behandeling van de elektroneninteracties. DFT is echter vatbaar voor onechte interacties van het elektron met zijn zelf - wat natuurkundigen het 'zelfinteractieprobleem' noemen, wat leidt tot de onjuiste beschrijving van polarons, die vaak gedestabiliseerd zijn.
natuurkundigen bij EPFL hebben een nieuwe benadering ontwikkeld voor het oplossen van een belangrijke tekortkoming van een gevestigde theorie die natuurkundigen gebruiken om de interacties van elektronen in materialen te bestuderen. Ze hebben een theoretische formulering voor elektronenzelfinteractie geïntroduceerd die het probleem van polaronlokalisatie in de dichtheidsfunctionaaltheorie oplost.
In eenvoudige bewoordingen zou de formulering het al lang bestaande probleem van zelfinteractie met elektronen bij het bestuderen kunnen oplossen polaronen – quasideeltjes geproduceerd door elektron-fonon-interacties in materialen.
Het feit dat de kwantummechanica deeltjes en golven kan voorstellen, is een van de vele eigenaardigheden. De foton, een aan licht gerelateerd deeltje, is een typisch voorbeeld.
Elektronen kunnen worden waargenomen als golven die zich over het hele systeem verspreiden in ordelijke structuren die bekend staan als kristallen, wat een zeer harmonieus beeld schetst. Ionen worden periodiek georganiseerd in de ruimte terwijl elektronen door het kristal gaan. Als een elektron aan het kristal wordt toegevoegd, kan de negatieve lading ervan ervoor zorgen dat de ionen eromheen van hun evenwichtsposities weg bewegen. Een nieuw deeltje genaamd een polaron zou worden gecreëerd als gevolg van de elektronenlading die zich in de ruimte lokaliseert en zich koppelt aan de omringende structurele vervormingen van het kristal, of "roosters".
Stefano Falletta bij EPFL's School of Basic Sciences zei'Technisch gezien is een polaron een quasi-deeltje, bestaande uit een elektron dat is "aangekleed" door zijn zelf-geïnduceerde fononen, die de gekwantiseerde trillingen van het kristal vertegenwoordigen. De stabiliteit van polaronen komt voort uit een competitie tussen twee energiebijdragen: de winst als gevolg van ladingslokalisatie en de kosten als gevolg van roostervervormingen. Wanneer het polaron destabiliseert, delokaliseert het extra elektron over het hele systeem, terwijl de ionen hun evenwichtsposities herstellen.”
“Onze nieuwe methode geeft toegang tot nauwkeurige polaronstabiliteiten binnen een rekenkundig efficiënt schema. Onze studie effent de weg naar ongekende berekeningen van polaronen in grote systemen, in systematische studies met grote sets materialen, of in moleculaire dynamica die zich over lange perioden ontwikkelt."
Journal Reference:
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Veel-lichaamszelfinteractie en polarons. Fys. ds. Lett. 129, 126401, 14 september 2022. DOI: 10.1103 / PhysRevLett.129.126401
- Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Polarons vrij van veel-lichamen-zelfinteractie in de dichtheidsfunctionaaltheorie. Fys. Rev. B 106, 125119, 14 september 2022. DOI: 10.1103/PhysRevB.106.125119
