Forskare i USA har skapat nanopartiklar som avger pulser av superfluorescerande ljus vid rumstemperatur. Ovanligt är det utsända ljuset anti-Stokes shifted, vilket betyder att det har en kortare våglängd (och därmed en högre energi) än våglängden av ljus som initierar svaret – ett fenomen som kallas uppkonvertering. De nya nanopartiklarna, som teamet upptäckte när de letade efter en annan optisk effekt, skulle kunna göra det möjligt att skapa nya typer av timers, sensorer och transistorer i optiska kretsar.
"Sådana intensiva och snabba utsläpp är perfekta för många banbrytande material och nanomedicinska plattformar," teamledare Shuang Fang Lim of North Carolina State University berättar Fysikvärlden. "Till exempel har uppkonverterade nanopartiklar (UCNP) använts i stor utsträckning i biologiska tillämpningar, allt från bakgrundsljudsfri biosensing, precision nanomedicin och djupvävnadsavbildning, till cellbiologi, visuell fysiologi och optogenetik."
Avskärmande elektronorbitaler
Superfluorescens uppstår när flera atomer i ett material samtidigt avger en kort, intensiv ljusskur. Detta kvantoptiska fenomen skiljer sig från isotrop spontan emission eller normal fluorescens, är svårt att uppnå vid rumstemperatur och tenderar att inte vara tillräckligt länge för att vara användbart. UCNP är dock olika, säger teammedlem Gäng Han av University of Massachusetts Chan Medical School. "I en UCNP sänds ljuset ut från 4f elektronövergångar som skyddas av högre liggande elektronorbitaler som fungerar som en "sköld", vilket möjliggör superfluorescens även vid rumstemperatur”, förklarar Han.
I det nya arbetet observerade teamet superfluorescens i joner som kopplar ihop sig inom en enda nanopartikel av neodymjonkompakterade lantaniddopade UCNP: er. Till skillnad från superfluorescens i andra material, såsom högordnade perovskit-nanokristaller eller halvledar-kvantprickar som använder varje nanopartikel som en emitter, i lantaniddopade UCNP: er, är varje lantanidjon i en enda nanopartikel en individuell emitter. "Denna emitter kan sedan interagera med andra lantanidjoner för att etablera koherens och möjliggöra anti-Stokes-shift superfluorescens i både slumpmässiga nanopartikelsammansättningar och i enstaka nanokristaller, som med bara 50 nm i storlek är det minsta superfluorescensmediet som någonsin skapats." säger Lim.
Synkronisering till ett sammanhängande makroskopiskt tillstånd
"Superfluorescensen kommer från den makroskopiska koordinationen av de emitterande faserna av de exciterade jonerna i nanopartikeln efter att excitationsenergin har deponerats," tillägger teammedlem Kory Green. "En laserpuls exciterar jonerna i nanopartikeln och dessa tillstånd är inte sammanhängande organiserade till en början.
"För att superfluorescens ska inträffa måste den initialt oorganiserade uppsättningen joner synkroniseras till ett sammanhängande makroskopiskt tillstånd före emission. För att underlätta denna koordinering måste nanokristallens struktur och neodymjonernas täthet väljas noggrant."
Uppkonverterande nanopartiklar tillåter möss att se i infrarött
Upptäckten, som teamet rapporterar i Naturfotonik, gjordes av en slump medan Lim och kollegor försökte göra material som lasar – det vill säga material där ljus som sänds ut av en atom stimulerar en annan att avge mer av samma ljus. Istället observerade de superfluorescens, där de initialt osynkroniserade atomerna är i linje och sedan avger ljus tillsammans.
"När vi exciterade materialet vid olika laserintensiteter, fann vi att det avger tre pulser av superfluorescens med jämna mellanrum för varje excitation," säger Lim. "Och pulserna försämras inte – varje puls är 2 nanosekunder lång. Så inte bara uppvisar UCNP superfluorescens vid rumstemperatur, det gör det på ett sätt som kan kontrolleras. Detta innebär att kristallerna kan användas som timers, neurosensorer eller optiska transistorer på fotoniska integrerade kretsar, till exempel."
