长期以来,黄金一直是增强生物传感器、成像系统、能量收集器和信息处理器等电子设备光敏度的流行方法。到目前为止,使用的金是多晶金,但在过去几年中,各个研究小组已经开发出生产单晶金的精细技术。
研究人员领导 阿纳托利·扎亚茨 在英国伦敦国王学院 朱利亚·塔利亚布 瑞士洛桑联邦理工学院 现在正在报告 这些新的单晶金薄膜中的电子行为与多晶金中的电子显着不同。 “我们遇到了意想不到的惊喜,”扎亚茨说道 物理世界。他补充说,这些差异可能会给应用程序带来显着的好处。
等离子实用性
黄金是一种有用的光敏剂,因为它支持共振响应,其中入射光的振荡电磁场使电子集体来回晃动。这种集体运动被称为等离激元,当振荡异相时,等离激元中的能量传递给金中的电子和带正电的空穴。由于这种能量转移,电子产生的有效温度远高于材料的平衡温度。正是这些“热”电子在引发化学反应、信号光子检测、储存能量等方面非常有用。主要的挑战是在它们失去能量之前将它们提取出来。
大多数情况下,金膜是通过将材料溅射到基板上来产生的,从而产生多晶微结构。尽管生长单晶金所需的化学过程早已为人所知,但扎亚茨指出,“这个世界上没有免费的东西”,而且权衡是巨大的。值得注意的是,对于厚度小于100 nm的单晶金层,最大横向尺寸仅为几微米,这限制了应用。
然而,在过去几年中,化学工艺已得到改进,可以生产出跨度数百微米、厚度小于 20 纳米的微米薄片 是可能的。这些改进促使扎亚茨和他的合作者探索它们对于等离子体应用可能具有的优势。
双重打击
为了研究单晶金微片可能带来的好处,扎亚茨和他的同事使用间隔仅飞秒的泵浦和探测脉冲比较了多晶和单晶版本。这些脉冲使他们能够监测热电子的超快衰变过程。他们发现,电子在单晶薄片中保持高温的时间要长得多,而在多晶薄片中,晶界的存在导致更多的电子散射和更大的能量损失。
研究人员还发现,他们可以更有效地从单晶金中提取热电子。由于电子入射到金表面的全内反射角度很小,多晶金的表面被故意粗糙化,以增加电子以允许其逃逸和被提取的角度撞击表面的机会。相比之下,单晶金的表面是原子级光滑的,但电子提取效率接近9%的理论极限。研究人员将此归因于更长的热电子寿命,这意味着电子在高能状态下与表面的接触次数更多,最终会逃逸。
相比之下,扎亚茨指出,多晶薄膜受到了双重打击。 “电子的能量较低,提取效率也较低,”他说。他补充说,当他们开始比较多晶和单晶薄片的实验时,根本不清楚这些效应是否会如此引人注目。事实上,一些团队成员质疑进行这些实验的意义。
根本区别
该研究还揭示了更细微的差异。例如,研究人员能够检测到电子渐逝分布的影响,这种分布会模糊材料的界面,消除简单“玩具”模型中出现的尖锐边界。这些倏逝电子与相邻基底材料中的声子(晶格振动)相互作用。对于较薄的金膜,这些倏逝电子在金膜中的电子中所占的比例较大,因此电子总体上损失能量的速度更快。然而,当激发激光功率升高时,情况恰恰相反,因为它们更热并且需要更多的声子撞击才能冷却。
结果还表明,由于热电子寿命更长,能带结构发生了变化。尽管理论确实表明热电子之间以及热电子与晶格原子之间的相互作用可能会导致这种效应,但尚不清楚在研究中的中等激光能量下这种效应是否会引人注目。 “你可以想象,如果你拥有强大的力量,你就会开始融化,”扎亚茨说。 “在如此低的激发功率下观察它,很有趣。”
金纳米棒是长期生物传感的理想候选者
王攀未直接参与这项研究的浙江大学光学工程师称其“非常令人印象深刻”。他说:“这些结果对于更深入地了解单晶金属中的非平衡载流子动力学非常重要,并为设计高性能热载流子器件提供了有用的指导。” 物理世界。在提到最近的研究表明此类薄膜可以做得更薄时,他补充说,研究纳米厚单晶金中的超快载流子动力学也“非常有趣”。
结果出现在 自然通讯.
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