Monokristallijn goud brengt elektronische apparaten dichtbij de efficiëntielimiet – Physics World

Monokristallijn goud brengt elektronische apparaten dichtbij de efficiëntielimiet – Physics World

Een 3D-weergave van een zeshoekige vlok monokristallijn goud met rode lijnen die de laserstralen voorstellen die er doorheen gaan
Het enige dat blinkt: laserspectroscopie van monokristallijne en polykristallijne goudmonsters onthulde dat elektronen in de eerstgenoemde veel langer ‘heet’ blijven. (Met dank aan: Megan Grace-Hughes, King's College Londen)

Goud is lange tijd een populaire manier geweest om de lichtgevoeligheid van elektronische apparaten zoals biosensoren, beeldvormingssystemen, energieoogsters en informatieverwerkers te verbeteren. Tot nu toe was het gebruikte goud polykristallijn, maar de afgelopen jaren hebben verschillende onderzoeksgroepen technieken verfijnd voor de productie van monokristallijn goud.

Onderzoekers geleid door Anatoly Zajats aan King's College London, VK en Giulia Tagliabue aan de École Polytechnique Fédérale de Lausanne in Zwitserland zijn nu rapporterend dat elektronen in deze nieuwe monokristallijne goudfilms zich aanzienlijk anders gedragen dan elektronen in polykristallijn goud. “We kregen verrassingen te verwerken die we niet hadden verwacht”, vertelt Zayats Natuurkunde wereld. De verschillen, zo voegt hij eraan toe, kunnen aanzienlijke voordelen opleveren voor toepassingen.

Plasmonische praktische zaken

Goud is een nuttige fotosensibilisator omdat het een resonante respons ondersteunt waarbij het oscillerende elektromagnetische veld van het invallende licht ervoor zorgt dat elektronen collectief heen en weer klotsen. Deze collectieve beweging wordt een plasmon genoemd, en als de oscillatie uit fase raakt, wordt de energie in het plasmon doorgegeven aan elektronen en positief geladen gaten in het goud. Dankzij deze energieoverdracht ontwikkelen de elektronen een effectieve temperatuur die veel hoger is dan de evenwichtstemperatuur van het materiaal. Het zijn deze ‘hete’ elektronen die zo nuttig zijn bij het initiëren van chemische reacties, het signaleren van fotondetectie, het opslaan van energie enzovoort. De grootste uitdaging is om ze eruit te halen voordat ze hun energie verliezen.

Goudfilms worden voor het grootste deel geproduceerd door het materiaal op een substraat te sputteren, waardoor polykristallijne microstructuren ontstaan. Hoewel de chemische processen die nodig zijn om monokristallijn goud te laten groeien al enige tijd bekend zijn, wijst Zayats erop dat “er niets gratis is in deze wereld”, en dat de afwegingen groot zijn. Met name voor monokristallijne goudlagen met een dikte van minder dan 100 nm zijn de maximale laterale afmetingen slechts enkele micrometers, wat de toepassingen beperkt.

De afgelopen paar jaar zijn de chemische processen echter zodanig verbeterd dat microvlokken die honderden micrometers omspannen met een dikte van minder dan 20 nm mogelijk. Deze verbeteringen waren voor Zayats en zijn medewerkers aanleiding om te onderzoeken welke voordelen ze zouden kunnen hebben voor plasmonische toepassingen.

Dubbele klap

Om de mogelijke voordelen van monokristallijne goudmicrovlokken te onderzoeken, vergeleken Zayats en zijn collega's polykristallijne en monokristallijne versies met behulp van pomp- en sondepulsen die slechts femtoseconden uit elkaar lagen. Met deze pulsen konden ze de ultrasnelle vervalprocessen van de hete elektronen volgen. Ze ontdekten dat de elektronen in de monokristallijne vlokken veel langer warm bleven, terwijl in de polykristallijne vlokken de aanwezigheid van korrelgrenzen leidde tot meer elektronenverstrooiing en groter energieverlies.

De onderzoekers ontdekten ook dat ze hete elektronen veel efficiënter uit monokristallijn goud konden halen. Omdat de hoek voor totale interne reflectie van een elektron dat op een goudoppervlak valt klein is, wordt het oppervlak van polykristallijn goud opzettelijk opgeruwd om de kans te vergroten dat een elektron het oppervlak raakt onder een hoek waardoor het kan ontsnappen en kan worden geëxtraheerd. Daarentegen was het oppervlak van het monokristallijne goud atomair glad, maar toch lag de efficiëntie van de elektronenextractie dicht bij de theoretische limiet van 9%. De onderzoekers schrijven dit toe aan de langere levensduur van hete elektronen, wat betekent dat de elektronen zoveel meer ontmoetingen met het oppervlak hebben in een zeer energetische toestand dat ze uiteindelijk zullen ontsnappen.

Zayats merkt daarentegen op dat polykristallijne films een dubbele klap krijgen. “De energie van de elektronen is lager en de extractie-efficiëntie is lager”, zegt hij. Toen ze begonnen met hun experimenten om de polykristallijne en monokristallijne vlokken te vergelijken, was het helemaal niet duidelijk dat deze effecten zo opvallend zouden zijn, voegt hij eraan toe. Sommigen van het team twijfelden zelfs aan het nut van de experimenten.

Fundamentele verschillen

Het onderzoek bracht ook meer genuanceerde verschillen aan het licht. De onderzoekers waren bijvoorbeeld in staat om de effecten te detecteren van de vluchtige verdeling van elektronen die de grensvlakken van materialen vervaagt, waardoor de scherpe grenzen verdwijnen die in eenvoudige ‘speelgoed’-modellen voorkomen. Deze vluchtige elektronen interageren met fononen – roostertrillingen – in het aangrenzende substraatmateriaal. Bij dunnere goudfilms vormen deze verdwijnende elektronen een groter deel van de elektronen in de goudfilm, waardoor de elektronen over het algemeen hun energie sneller verliezen. Het omgekeerde is echter het geval wanneer het excitatielaservermogen wordt opgevoerd, omdat ze heter zijn en meer met fononen moeten kloppen om af te koelen.

De resultaten duidden bovendien op een verandering in de bandstructuur als gevolg van de langer levende hete elektronen. Hoewel de theorie suggereert dat onderlinge interacties tussen hete elektronen en tussen hete elektronen en roosteratomen tot dit effect zouden kunnen leiden, was het niet duidelijk dat dit merkbaar zou zijn bij de gematigde laserenergieën in het onderzoek. “Je kunt je voorstellen dat als je over hoge krachten beschikt, je begint te smelten”, zegt Zayats. "Het was interessant om het bij deze lage excitatievermogens te observeren."

Pan Wang, een optisch ingenieur aan de Zhejiang Universiteit die niet direct bij het onderzoek betrokken was, beschrijft het als “echt indrukwekkend”. “Deze resultaten zijn van groot belang voor een dieper fundamenteel begrip van de dynamiek van niet-evenwichtsdragers in monokristallijne metalen en vormen een nuttige richtlijn voor het ontwerpen van hoogwaardige hot-carrier-apparaten”, vertelt hij. Natuurkunde wereld. Verwijzend naar recent werk dat aantoont dat dergelijke films nog dunner kunnen worden gemaakt, voegt hij eraan toe dat het ook “zeer interessant” zou zijn om de ultrasnelle dragerdynamiek in nanometer dik monokristallijn goud te onderzoeken.

De resultaten verschijnen in Nature Communications.

Tijdstempel:

Meer van Natuurkunde wereld